納米材料的成核、生長是材料和化學(xué)科學(xué)研究的一個基本過程，該過程能夠為設(shè)計具有新穎和重要性能的材料提供理論指導(dǎo)。因此，該研究一直是材料和化學(xué)研究關(guān)注的重要基礎(chǔ)科學(xué)問題。在原子尺度觀察納米材料的成核、生長微觀動力學(xué)過程則是認(rèn)識納米材料生長機(jī)制的關(guān)鍵，但在實驗上很難實現(xiàn)在納米材料生長的同時對其生長微觀動力學(xué)過程進(jìn)行全面和詳細(xì)記錄。因此，納米材料生長微觀動力學(xué)研究仍是一項具有挑戰(zhàn)性的工作。此外，相對于固態(tài)納米粒子，納米液滴的生長微觀動力學(xué)研究更是缺乏，盡管其生長動力學(xué)過程對化學(xué)、環(huán)境和生命科學(xué)研究有重要的意義。在納米液滴生長研究方面，Gibbs在130年前提出的經(jīng)典成核理論一直被廣泛接受，但對于納米液滴的生長微觀動力學(xué)過程目前仍缺少直接的實驗證據(jù)。

　　中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所環(huán)境科學(xué)與技術(shù)研究室科研人員在前期研究中利用光化學(xué)還原法實現(xiàn)在氧化物SrBi2Ta2O9基底上原位生長金屬Bi納米粒子（Chem. Mater. 2013, 25, 2045−2050）。為了在原子尺度上研究Bi納米粒子的微觀生長機(jī)制，科研人員利用原位高分辨透射電鏡分析方法，通過高分辨透射電鏡電子束激發(fā)SrBi2Ta2O9樣品，實現(xiàn)該材料中金屬Bi的選擇性還原，制備出了液態(tài)金屬Bi納米粒子，并在原子尺度上記錄了納米液滴形成的動力學(xué)過程，巧妙地實現(xiàn)納米液滴生長操縱的同時跟蹤到納米液滴從無到有的整個微觀動力學(xué)過程，首次在實驗上觀察到了金屬納米液滴的成核過程，證實納米液滴的成核過程遠(yuǎn)比經(jīng)典成核過程復(fù)雜。研究發(fā)現(xiàn)，在電子束激發(fā)下被還原的Bi原子首先在固體表面生成一層單原子層厚的膜，然后形成納米簇，再聚集成納米液膜，最后通過Stranski−Krastanov 生長模型將液膜轉(zhuǎn)化成液滴完成成核過程。

　　此外，研究人員還利用高分辨電鏡記錄了成核后納米液滴的生長過程，觀察到液滴的生長主要通過傳統(tǒng)的單體注入和液滴的結(jié)合來實現(xiàn)。該研究為納米液滴的生長微觀動力學(xué)過程提供了普適性認(rèn)識，研究結(jié)果對納米液滴的基本物性的理解和應(yīng)用具有重要意義。

　　相關(guān)研究結(jié)果于近期發(fā)表在ACS Nano上。

　　該研究得到國家自然科學(xué)基金、中科院創(chuàng)新國際團(tuán)隊、中科院“西部之光”、新疆維吾爾自治區(qū)杰出青年基金等項目資助。

圖1. 金屬納米液滴成核過程示意圖 

圖2. 納米液滴成核過程中不同階段的原位高分辨透射電鏡照片