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清華大學本科生提出新型大環主體分子超分子合成方法

作者: 2017年05月19日 來源:化工儀器在線 瀏覽量:
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近日,清華大學化學系2013級本科生吳之晨在《應用化學》(AngewandteChemieInternationalEdition)在線發表“通過大環-大環轉化途徑和一鍋三組分反應方法合成冠[5]芳烴”(Corona[5]arenesAccessedbyaMacrocy

   近日,清華大學化學系2013級本科生吳之晨在《應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)在線發表“通過大環-大環轉化途徑和一鍋三組分反應方法合成冠[5]芳烴”(Corona[5]arenes Accessed by a Macrocycle-to-Macrocycle Transformation Route and a One-Pot Three-Component Reaction)文章,體現了新型大環主體分子超分子化學的最新研究結果。
  過去幾十年,人工合成大環主體分子的研究奠定了超分子化學的基礎并推動該學科的快速發展。1967年,查爾斯·J·佩德森(Charles J. Pederson) 創制了冠醚,隨后讓-馬里·萊恩(Jean-Marie Lehn)和唐納德·J·克拉姆(D. J. Cram)分別創制了穴醚和球醚,他們系統地研究了這些人工合成大環分子的分子識別與主-客體化學,催生了超分子化學學科,并于1987年獲得諾貝爾化學獎?;诖蟓h分子,詹姆斯·弗雷澤·司徒塔特(Sir J. Fraser Stoddart)與讓-皮埃爾·索維奇(Jean-Pierre Sauvage)開創了機械互鎖結構與分子機器的研究,贏得了2016年的諾貝爾化學獎。設計與合成全新的、具有多種分子識別與組裝功能的大環主體分子一直是超分子化學研究的挑戰之一。
  吳之晨系統地研究了冠[5]芳烴的合成與性能,首先建立與發展了高效的“大環-大環”轉化方法,實現了從冠[6]芳烴合成冠[5]芳烴化合物。隨后,基于對冠[5]芳烴化合物熱力學穩定性的思考和“大環-大環”反應中的動力學因素,建立了三組分反應,從簡單易得原料出發,通過一鍋法合成冠[5]芳烴。研究還揭示了冠[5]芳烴的分子和構象結構,闡明了冠[5]芳烴的光譜性質與電化學性質,為分子識別,尤其是對富電子客體物種的識別提供了一類具有應用前景的新型人工合成大環主體分子。
 通過大環-大環轉化反應(左)與三組分反應(右)構建冠[5]芳烴示意圖。
  本研究的第一作者為吳之晨,通訊作者為王梅祥教授,清華大學化學系2015年博士畢業生郭慶輝參與部分工作。
  吳之晨于2013年進入清華大學化學系學習,2014年入選清華大學學堂人才培養計劃,2015年進入化學系王梅祥老師課題組,學習有機化學實驗與研究方法,后在王梅祥老師指導下獨立開展新穎的冠[5]芳烴大環主體分子的合成與性能研究。
  編輯點評:
   近年來,隨著國家對科技創新的大力倡導和巨大投入,高校大學生在科研創新領域越來越活躍,很多創新理論和成果得到開發,這將為中國走向科技強國打下堅實的基礎。
  

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