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物理所三維碳烯結(jié)構(gòu)研究始終未取得滿意的進展

作者: 2014年04月01日 來源: 瀏覽量:
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【摘要】最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)王建濤研究員及其合作者北京大學(xué)王恩哥教授、美國內(nèi)華達大學(xué)陳長風(fēng)教授以及日本東北大學(xué)川添良幸教授通過第一性原理計算系統(tǒng)地研究了一維碳炔鏈

【摘要】最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)王建濤研究員及其合作者北京大學(xué)王恩哥教授、美國內(nèi)華達大學(xué)陳長風(fēng)教授以及日本東北大學(xué)川添良幸教授通過第一性原理計算系統(tǒng)地研究了一維碳炔鏈在不同的折疊方式下形成碳烯晶體的機制,提出了新的由三折、四折和六折螺旋碳鏈構(gòu)成的三維碳烯晶體結(jié)構(gòu)模型。

典型碳氫化合物和碳晶體結(jié)構(gòu)的對應(yīng)關(guān)系。乙炔(HC≡CH)對應(yīng)于碳炔鏈;乙烯(H2C=CH2)、丁二烯(H2C=CH-HC=CH2)對應(yīng)于碳炔晶體結(jié)構(gòu);甲烷(CH4)、乙烷(H3C-CH3)對應(yīng)于金剛石;苯對應(yīng)于石墨烯。

    碳元素是自然界中最為廣泛分布存在的元素之一。了解碳原子之間的基本化學(xué)鍵構(gòu)型是我們設(shè)計和研究碳晶體結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)。從簡單碳氫化合物中我們可以得到四種基本碳碳鍵構(gòu)型:乙烷(H3C-CH3)碳碳單鍵,乙烯(H2C=CH2)碳碳雙鍵,乙炔(HC≡CH)碳碳三鍵以及苯環(huán)大π鍵結(jié)構(gòu)。單質(zhì)碳通常以石墨和金剛石兩種晶型存在。苯基大π鍵結(jié)合構(gòu)成穩(wěn)定的兩維石墨烯,烷基碳碳結(jié)合形成穩(wěn)定的三維金剛石,炔基碳碳結(jié)合形成碳原子鏈。近年來,零維C60富勒烯球、一維碳納米管以及一維碳炔鏈的發(fā)現(xiàn)和合成更加激發(fā)了人們探索新的碳結(jié)構(gòu)的興趣。另一方面有關(guān)三維碳烯結(jié)構(gòu)的研究始終未取得滿意的進展,盡管人們先后提出了類SrSi2和ThSi2三維碳烯結(jié)構(gòu),但是均因結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性而被備受質(zhì)疑。

三重折疊(a)和四重折疊(b)三維螺旋碳烯結(jié)構(gòu)。S和R分別表示左手性和右手性碳螺旋。三重折疊和四重折疊碳烯晶體結(jié)構(gòu)也可以看做是環(huán)辛二烯(1,5-cyclooctadiene,C8H12)和環(huán)辛四烯(1,3,5,7-cyclooctatetraene,C8H8)的聚合物,分別具有R-3m和I41/amd對稱性。

六重折疊三維螺旋碳烯結(jié)構(gòu)(a,b)。R和6分別表示右手性(或左手性)碳螺旋鏈和苯環(huán)。六重折疊碳烯具有R-3m對稱性,也可以看做是苯(C6H6)的聚合物或扭曲的三維石墨構(gòu)型(c)。

  壓力作用下通過二維層狀石墨烯的褶皺和層間重構(gòu)可以形成三維金剛石結(jié)構(gòu),同樣通過一維碳炔鏈的折疊和重構(gòu)可以形成三維碳烯。最近,中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實驗室(籌)王建濤研究員及其合作者北京大學(xué)王恩哥教授、美國內(nèi)華達大學(xué)陳長風(fēng)教授以及日本東北大學(xué)川添良幸教授通過第一性原理計算系統(tǒng)地研究了一維碳炔鏈在不同的折疊方式下形成碳烯晶體的機制,提出了新的由三折、四折和六折螺旋碳鏈構(gòu)成的三維碳烯晶體結(jié)構(gòu)模型。其中三重折疊和四重折疊三維晶體結(jié)構(gòu)由反向手性碳鏈組成,六重折疊三維晶體結(jié)構(gòu)由單一手性碳鏈組成,分別具有R-3m,I41/amd和R-3m對稱性。這些三折、四折和六折螺旋碳烯晶體結(jié)構(gòu)也可以看做是環(huán)辛二烯(1,5-cyclooctadiene,C8H12),環(huán)辛四烯(1,3,5,7-cyclooctatetraene,C8H8)以及苯(C6H6)的聚合物。聲子譜和能帶計算表明這些螺旋碳烯晶體結(jié)構(gòu)動力學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定并呈現(xiàn)半導(dǎo)體特性。三折、四折和六折碳烯的帶隙分別為2.95 eV,2.41 eV和0.47 eV。通過和以往報道的X-線衍射實驗數(shù)據(jù)的詳細比對分析發(fā)現(xiàn)六重折疊三維螺旋碳烯晶體結(jié)構(gòu)可能存在于爆炸形成的炭灰殘留物中,在30度附近存在一個顯著的衍射峰。三維螺旋碳烯晶體結(jié)構(gòu)的提出,形成了一個從零維的富勒烯球、一維的碳納米管、二維的石墨烯以及三維的螺旋碳烯的完整的碳烯結(jié)構(gòu)系列。這些結(jié)果對全面理解碳晶體構(gòu)型及有關(guān)物性具有廣泛的科學(xué)意義。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在2013年10月29日和2014年3月11日出版的Scientific Reports 3,3077 (2013)和Scientific Reports 4,4339 (2014)上。

    該工作得到了國家自然科學(xué)基金委的支持。

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